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相較于傳統(tǒng)異養(yǎng)反硝化工藝，自養(yǎng)反硝化工藝因不需外加有機(jī)碳源、產(chǎn)泥量少等優(yōu)點(diǎn)而受到廣泛關(guān)注。硫鐵礦分布廣泛，其主要成分是FeS2，是理想且廉價(jià)的自養(yǎng)反硝化電子供體。因此，對(duì)硫鐵礦自養(yǎng)反硝化工藝的研究現(xiàn)狀進(jìn)行了綜述，包括硫鐵礦自養(yǎng)反硝化的原理和微生物群落特點(diǎn)、在水處理中的應(yīng)用，以及與多種機(jī)制的協(xié)同作用等，同時(shí)對(duì)該工藝發(fā)展進(jìn)行展望，為其進(jìn)一步研究與推廣應(yīng)用提供參考。

1、硫鐵礦自養(yǎng)反硝化工藝

1.1 硫鐵礦自養(yǎng)反硝化原理分析

硫鐵礦自養(yǎng)反硝化是指硫自養(yǎng)反硝化菌和鐵自養(yǎng)反硝化菌分別將硫鐵礦中還原性的硫和鐵作為電子供體和能源，通過對(duì)還原態(tài)硫和鐵氧化獲得能量，同時(shí)以硝酸鹽或亞硝酸鹽（NO3-或NO2-）為末端電子受體，通過自養(yǎng)微生物分泌的酶進(jìn)行電子轉(zhuǎn)移，利用無機(jī)碳（HCO3-、CO3-等）合成細(xì)胞，將其還原為氮?dú)?，從而?shí)現(xiàn)自養(yǎng)反硝化對(duì)NO3--N的去除。另外，在硫鐵礦自養(yǎng)反硝化過程中，生成的Fe3+能夠與污水中的PO43--P發(fā)生反應(yīng)生成FePO4等沉淀，從而實(shí)現(xiàn)同步脫氮除磷。

硫鐵礦自養(yǎng)反硝化脫氮原理如下：

1.2 硫鐵礦自養(yǎng)反硝化微生物群落

自養(yǎng)反硝化工藝的脫氮效果最終取決于微生物的種類和活性，通過對(duì)微生物群落結(jié)構(gòu)和多樣性的分析，可從微生物代謝機(jī)制的層面解釋反硝化效果。自養(yǎng)微生物種類因電子供體不同而有所差異，以硫化物為電子供體、NO3--N為電子受體進(jìn)行反硝化的自養(yǎng)反硝化微生物被稱為反硝化脫硫菌（NR-SOB），其主要菌屬為硫桿菌屬（Thiobacillus）和硫單胞菌屬（Sulfurimonas）。目前，Thiobacillusdenitrificans是研究最為清楚的反硝化脫硫菌，它是一種嚴(yán)格的專性無機(jī)化能自養(yǎng)微生物，分布較廣，Thiobacillus中Thiobacillusferrooxidans（氧化亞鐵硫桿菌）具有氧化Fe2+、還原NO3--N的特性，是鐵自養(yǎng)反硝化中常見的一種菌屬。Thiobacillus自養(yǎng)反硝化經(jīng)歷了一系列的連續(xù)反應(yīng)過程：NO3--N經(jīng)過硝酸鹽還原酶作用生成NO2--N，然后在亞硝酸鹽還原酶作用下生成NO，再經(jīng)氧化還原酶作用生成N2O，最后經(jīng)過氧化亞氮還原酶作用被還原為N2。因此，這是一類在污水同步脫硫反硝化處理工藝中的主要功能微生物。

對(duì)于硫鐵礦，Bosch等已經(jīng)通過實(shí)驗(yàn)證明硫桿菌屬和硫單胞菌屬均能以硫鐵礦為電子供體去除污水中的NO3--N。還有研究者對(duì)硫鐵礦含水層中的微生物進(jìn)行了分析，發(fā)現(xiàn)其中存在Thiobacillusdenitrificans，且含水層發(fā)生了生物脫氮作用，生物群落分析顯示脫氮硫桿菌為主要功能菌，脫氮反應(yīng)后脫氮硫桿菌的相對(duì)豐度上升，且硫鐵礦的存在至關(guān)重要。隨著對(duì)具有自養(yǎng)反硝化功能細(xì)菌和群落結(jié)構(gòu)認(rèn)識(shí)的加深，獲得和培養(yǎng)高效脫氮除硫菌等優(yōu)勢(shì)菌種對(duì)硫鐵礦自養(yǎng)反硝化工藝具有重要的意義。

2、硫鐵礦自養(yǎng)反硝化工藝研究與應(yīng)用

2.1 硫鐵礦自養(yǎng)反硝化工藝研究

目前，以還原性的金屬硫化物硫鐵礦為電子供體的硫自養(yǎng)反硝化作用的探討僅僅處于起步階段，近年來的研究結(jié)果見表1。Torrentó等在實(shí)驗(yàn)室內(nèi)進(jìn)行了批式實(shí)驗(yàn)和滲流實(shí)驗(yàn)，結(jié)果表明，在反硝化脫氮過程中硫鐵礦起到了電子供體的作用，在適當(dāng)?shù)臈l件下，以硫鐵礦為底物去除NO3--N的效率可以達(dá)到100%。但該工藝存在自養(yǎng)反硝化菌生長速度慢導(dǎo)致啟動(dòng)時(shí)間較長、硫酸鹽副產(chǎn)物產(chǎn)量高的弊端。而NO3--N還原速率與硫鐵礦粒度、NO3--N濃度和pH有關(guān)，隨著硫鐵礦粒度的減小，反硝化程度和反硝化速率增大。Pu等試驗(yàn)結(jié)果表明，經(jīng)過10%的HCl浸泡處理30min后，與無HCl預(yù)處理系統(tǒng)相比，硫鐵礦比表面積增大且NO3--N還原速率更快。Tong等研究了硫鐵礦自養(yǎng)反硝化體系中預(yù)處理、粒度、加入量和生物量因素的影響，通過響應(yīng)面分析得到顆粒硫鐵礦反硝化的最佳條件：硫鐵礦投加量為125g/L，生物質(zhì)濃度（VSS）為1250mg/L，顆粒硫鐵礦的尺寸為0.82~1.02mm。

硫鐵礦還可以通過搭配其他材料組成混合營養(yǎng)反硝化系統(tǒng)進(jìn)行脫氮處理。李芳芳等采用硫鐵礦/白云石組合形式進(jìn)行了流動(dòng)實(shí)驗(yàn)，在12~14℃的低溫條件下停止進(jìn)水，饑餓30d后再恢復(fù)進(jìn)水，最終出水NO3--N從26.56mg/L降至10.51mg/L，證實(shí)了該組合材料在低溫條件下也能保持良好的脫氮效果。周婭等構(gòu)建了硫磺/硫鐵礦反應(yīng)器，在進(jìn)水TN約為40mg/L時(shí)，TN去除率為72.2%，證明該系統(tǒng)脫氮性能優(yōu)于單獨(dú)以硫鐵礦為硫源的自養(yǎng)反硝化系統(tǒng)。

2.2 硫鐵礦自養(yǎng)反硝化工藝的應(yīng)用

硫鐵礦近年來受到很多關(guān)注，并開始用于污水處理。很多研究中，硫鐵礦都是以顆粒狀加入濾池，在系統(tǒng)中作為反硝化濾池的濾料、微生物載體的同時(shí)作為電子供體直接參與反應(yīng)。目前，硫鐵礦自養(yǎng)反硝化在污水處理中的應(yīng)用情況見表2。

李田在以硫鐵礦作為介質(zhì)的生物濾池處理實(shí)際污水的過程中，發(fā)現(xiàn)總氮最高去除率為78.5%，并且在最高總氮進(jìn)水濃度為58mg/L條件下，出水總氮濃度仍能維持在10mg/L左右。Kong等在好氧/缺氧生物濾池中對(duì)硫鐵礦驅(qū)動(dòng)的自養(yǎng)反硝化脫氮性能進(jìn)行了研究，發(fā)現(xiàn)TN去除率和NO3--N去除率分別為70.4%和80.7%。蘇曉磊將硫-硫鐵礦填充床用于實(shí)際城市污水深度脫氮除磷，第一級(jí)純硫填充層用來生物硫氧化脫氧，硫鐵床在缺氧條件下進(jìn)行硫自養(yǎng)反硝化和PO43--P的沉淀反應(yīng)，使出水水質(zhì)符合北京一級(jí)A標(biāo)準(zhǔn)。除此之外，硫鐵礦自養(yǎng)反硝化也開始應(yīng)用于生物滯留系統(tǒng)和人工濕地，Chen等建立了以硫鐵礦為基質(zhì)的生物滯留系統(tǒng)處理低碳雨水，運(yùn)行期間對(duì)NH4+-N、TN和TP的平均去除率均在80.0%以上，且在進(jìn)水無碳源或低碳源的情況下增強(qiáng)了生物滯留系統(tǒng)的反硝化作用。

當(dāng)前，硫鐵礦自養(yǎng)反硝化工藝應(yīng)用的研究主要還是在實(shí)驗(yàn)室條件下進(jìn)行的小規(guī)模水處理層面，在污水處理領(lǐng)域欠缺實(shí)踐經(jīng)驗(yàn)，并且該工藝單獨(dú)使用具有一定的局限性，技術(shù)和工藝還不夠成熟，應(yīng)用于實(shí)際的污水處理中還需要進(jìn)一步的研究。

3、硫鐵礦自養(yǎng)反硝化與多種機(jī)制的協(xié)同

自養(yǎng)反硝化單獨(dú)脫氮存在微生物培養(yǎng)時(shí)間長，脫氮效率慢等問題，因此常與其他工藝協(xié)同應(yīng)用。目前，硫鐵礦自養(yǎng)反硝化常與厭氧氨氧化（Anammox）、同步硝化反硝化（SND）和異養(yǎng)反硝化作用協(xié)同脫氮（見表3），并且有著較好的脫氮效果，協(xié)同脫氮領(lǐng)域也逐漸成為研究熱門。

3.1 硫鐵礦自養(yǎng)反硝化與厭氧氨氧化協(xié)同及應(yīng)用

厭氧氨氧化是厭氧氨氧化菌在厭氧條件下，以NH4+-N作為電子供體，NO2--N作為電子受體，通過兩者間的電子傳遞生成N2的生化過程。該工藝在脫氮處理中具有相當(dāng)廣闊的應(yīng)用前景，但控制條件較復(fù)雜，因此厭氧氨氧化常與其他工藝協(xié)同作用。自養(yǎng)反硝化菌（XAD）和Anammox菌（XAN）代謝途徑的互補(bǔ)性和增殖速率的一致性，使其耦合可以實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的共存關(guān)系。除了單質(zhì)硫自養(yǎng)反硝化能耦合厭氧氨氧化外，鐵質(zhì)自養(yǎng)反硝化也能與厭氧氨氧化耦合脫氮。Bi等對(duì)厭氧氨氧化與鐵自養(yǎng)反硝化耦合的研究表明，厭氧氨氧化菌對(duì)其中含有NO3--N和鐵的小生境顯示出高度的適應(yīng)性，在60d的運(yùn)行中，NO3--N去除率和TN去除率最高分別達(dá)到88.43%和80.77%。近些年來，研究人員認(rèn)為硫鐵礦同時(shí)包含了鐵元素和硫元素，而且硫鐵礦自養(yǎng)反硝化的中間產(chǎn)物就有厭氧氨氧化菌所需要的NO2--N，因此硫鐵礦自養(yǎng)反硝化與厭氧氨氧化耦合實(shí)現(xiàn)脫氮就有了理論可能性（見圖1）。Wang等通過硫鐵礦驅(qū)動(dòng)自養(yǎng)反硝化生物濾池的實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，在水力停留時(shí)間（HRT）為6h時(shí)，對(duì)NH4+-N和NO3--N的去除率均在90.0%以上，NH4+-N和NO3--N的去除量分別為52.8和59.4mgN/（L·d），而且反應(yīng)器內(nèi)的微生物群落結(jié)構(gòu)顯示功能性自養(yǎng)反硝化菌、硝化菌和厭氧氨氧化菌富集明顯。

3.2 同步硝化-硫鐵礦自養(yǎng)反硝化協(xié)同及應(yīng)用

同步硝化反硝化是硝化與反硝化反應(yīng)在好氧間與缺氧間的低氧區(qū)同時(shí)發(fā)生，能節(jié)約空間和反應(yīng)時(shí)間，可通過控制如溶解氧等反應(yīng)條件來實(shí)現(xiàn)。Carboni等發(fā)現(xiàn)，在以硫鐵礦為驅(qū)動(dòng)的流化床反應(yīng)器中通入1.5mg/L的溶解氧，有利于同時(shí)去除NH4+-N和以硫鐵礦為電子供體的NO3--N，最高除氮量達(dá)到139.5mgN/（L·d）。Li等在采用硫磺和硫鐵礦作為填料的曝氣生物濾池中發(fā)現(xiàn)，當(dāng)溶解氧為1.2～1.5mg/L時(shí)，在進(jìn)水NO3--N和NH4+-N分別為30、8mg/L的條件下，出水NO3--N和NH4+-N分別低于0.47和0.65mg/L，實(shí)驗(yàn)結(jié)果證明在填充硫鐵礦的曝氣生物濾池中發(fā)生同時(shí)硝化反硝化具有可行性。Li等采用煅燒硫鐵礦的新型曝氣生物濾池處理二級(jí)出水，實(shí)驗(yàn)表明出水總氮從40.21mg/L降至1.22mg/L；此外，對(duì)16SrRNA基因的高通量測(cè)序檢測(cè)發(fā)現(xiàn)，反應(yīng)器中同時(shí)富集了硝化菌和自養(yǎng)反硝化菌，驗(yàn)證了同時(shí)硝化和自養(yǎng)反硝化同步脫氮的可能。雖然同步硝化-自養(yǎng)反硝化可以縮短反應(yīng)時(shí)間和節(jié)約空間，但是反應(yīng)體系存在工藝復(fù)雜特別是溶解氧濃度控制難度大的問題。

3.3 異養(yǎng)反硝化-硫鐵礦自養(yǎng)反硝化協(xié)同及應(yīng)用

研究發(fā)現(xiàn)，向自養(yǎng)反硝化系統(tǒng)添加有機(jī)物促進(jìn)了對(duì)NO3--N的去除，且降低了產(chǎn)酸量和SO42-的生成量。以硫鐵化合物為基質(zhì)的自養(yǎng)反硝化耦合異養(yǎng)反硝化，可實(shí)現(xiàn)多種污染物的同步高效脫除（見圖2）。Zhao等以硫鐵礦與有機(jī)碳為電子供體，構(gòu)建了一種混合異養(yǎng)細(xì)菌和亞鐵自養(yǎng)細(xì)菌的反硝化系統(tǒng)，用于處理低C/N比廢水。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，在C/N比為0.5和進(jìn)水NO3--N為20mg/L的情況下，系統(tǒng)運(yùn)行48h內(nèi)出水TN為0.38mg/L，明顯低于單獨(dú)的異養(yǎng)系統(tǒng)（14.08mg/L）和亞鐵自養(yǎng)系統(tǒng)（12.00mg/L）。Zhou等引入聚3-羥基丁酸-羥基戊酸（PHBV）與硫鐵礦組合成混合營養(yǎng)系統(tǒng)，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在自然好氧條件下的硫鐵礦-PHBV體系中，其反硝化率最高為0.65mgNO3--N/（L·h），硫酸鹽產(chǎn)量<5mg/L，且對(duì)氮和磷的去除率分別為96.0%和25.0%。Weng等在生物滯留系統(tǒng)中選擇玉米芯-硫鐵礦介質(zhì)對(duì)雨水徑流中的溶解性營養(yǎng)污染物進(jìn)行有效控制，結(jié)果表明，玉米硫鐵礦層狀生物滯留系統(tǒng)能保持較低的出水COD濃度，具有較高的穩(wěn)定性和對(duì)溶解性營養(yǎng)物質(zhì)的去除率，對(duì)NH4+-N、TN和PO43--P的平均去除率分別為83.6%、70.5%和76.3%，異養(yǎng)反硝化和自養(yǎng)反硝化在該設(shè)備中重合，創(chuàng)造了一個(gè)更豐富和穩(wěn)定的微生物群落結(jié)構(gòu)。

4、結(jié)語

硫鐵礦作為一種新興材料，同時(shí)兼?zhèn)淞蜃责B(yǎng)反硝化菌和鐵自養(yǎng)反硝化菌兩重自養(yǎng)反硝化反應(yīng)，不需要外加碳源，具有一定的優(yōu)勢(shì)，但是目前對(duì)硫鐵礦自養(yǎng)反硝化工藝的研究仍然較為有限，應(yīng)用于實(shí)際的污水處理工藝中有優(yōu)勢(shì)但是也存在局限性，而應(yīng)對(duì)未來日益復(fù)雜的水體處理，從節(jié)能降耗的方向出發(fā)，其脫氮處理工藝將以多種機(jī)制協(xié)同作用為主，從更好的低耗高效且無需外加有機(jī)碳源的角度看，以硫化物為基質(zhì)的自養(yǎng)反硝化耦合厭氧氨氧化工藝將成為利用硫自養(yǎng)反硝化的主流脫氮工藝，這不但能同步脫氮除硫，而且能回收資源和碳源利用，在污水處理新概念領(lǐng)域具有更好的發(fā)展前景。未來的硫鐵礦自養(yǎng)反硝化工藝仍需進(jìn)一步研究，具體如下：

①在機(jī)理機(jī)制方面，應(yīng)明確工藝中碳源量、電子供體量與微生物群落演替關(guān)系，可通過高通量測(cè)序等技術(shù)明確優(yōu)勢(shì)菌種的變化，構(gòu)建核心微生物菌落結(jié)構(gòu)，使功能微生物更好地發(fā)揮處理效用。如何提高碳源利用率，改善電子供體有效性仍是未來研究重點(diǎn)。

②探究硫鐵礦自養(yǎng)反硝化工藝與多種機(jī)制的耦合原理仍是難題，需分析各個(gè)脫氮過程的關(guān)系并對(duì)其影響因素進(jìn)行精準(zhǔn)調(diào)控，明確最佳反應(yīng)條件，尋求最低運(yùn)行成本、最佳脫氮效果的耦合工藝。

③當(dāng)前更多的研究還是在實(shí)驗(yàn)室條件下進(jìn)行的，需要通過系統(tǒng)集成優(yōu)化等方式，開發(fā)基于硫鐵礦自養(yǎng)反硝化的高效污水處理工藝，為我國污水處理領(lǐng)域的碳減排提供更多更優(yōu)的路徑選擇，這對(duì)整個(gè)污水處理行業(yè)實(shí)現(xiàn)碳減排具有重要意義。